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物理所等在可實現(xiàn)高儲鈉容量的可逆氧變價機理研究中獲進展

作者:中國儲能網(wǎng)新聞中心 來源:物理研究所 發(fā)布時間:2017-12-18 瀏覽:次

中國儲能網(wǎng)訊:嵌入型過渡金屬層狀氧化物(AMO2, A=Li+或 Na+, M=過渡金屬)是重要的鋰離子/鈉離子電池正極材料。在傳統(tǒng)觀念中,過渡金屬的氧化還原反應(yīng)提供了離子脫嵌入材料過程中的電荷補償,因此正極材料的容量受限于層狀氧化物材料中過渡金屬的氧化還原能力。然而這一傳統(tǒng)觀念隨著鋰離子電池富鋰層狀氧化物正極材料(O3結(jié)構(gòu)Li[LixM1-x]O2)的發(fā)現(xiàn)而受到挑戰(zhàn)。富鋰材料具有超高可逆比容量(300mAh/g),但該容量來源已不能僅用過渡金屬氧化還原來解釋。大量研究工作表明,富鋰層狀材料中的晶格氧參與了得失電子過程,從而提供額外容量。實際上,不僅僅是富鋰材料,許多層狀氧化物材料都可以實現(xiàn)氧參與電荷補償提供額外容量的電化學(xué)過程。但晶格氧如何參與電荷補償、如何實現(xiàn)可逆的氧變價一直是界內(nèi)爭論的熱點,而闡明晶體結(jié)構(gòu)與氧離子變價過程的關(guān)系更是解釋其反應(yīng)機制的關(guān)鍵。

中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家實驗室(籌)清潔能源重點實驗室E01組博士生容曉暉等,在副研究員禹習(xí)謙和研究員胡勇勝等的指導(dǎo)下,與美國橡樹嶺國家實驗室博士劉玨、美國布魯克海文國家實驗室博士胡恩源和研究員楊曉青、美國勞倫斯伯克利國家實驗室研究員楊萬里、美國斯坦福大學(xué)直線加速器研究中心研究員劉宜晉等合作,通過中子散射、同步輻射技術(shù)等先進表征手段,細(xì)致研究了僅由氧離子參與氧化還原反應(yīng)且高度可逆的P3-Na0.6[Li0.2Mn0.8]O2鈉離子電池正極材料的儲鈉機理(圖1),闡明了該材料實現(xiàn)可逆氧變價的結(jié)構(gòu)原因。該研究結(jié)果以Structure-Induced Reversible Anionic Redox Activity in Na Layered Oxide Cathode,發(fā)表在Joule上。

研究團隊借助中子對分布函數(shù)實驗技術(shù)(neutron pair distribution function, nPDF)并結(jié)合X射線與中子衍射技術(shù),研究了該P3正極氧化物材料中氧參與電化學(xué)反應(yīng)前后的晶體結(jié)構(gòu)以及與氧有關(guān)的短程結(jié)構(gòu)變化,證實了由氧可逆變價導(dǎo)致的材料可逆體相結(jié)構(gòu)變化。該研究方法用于研究氧電荷補償相關(guān)的晶體結(jié)構(gòu)變化屬首次,結(jié)果如圖2所示。中子粉末衍射精修結(jié)果(圖3)表明,充電后的材料結(jié)構(gòu)仍為P相層狀結(jié)構(gòu),但伴隨有大量的堆疊層錯的出現(xiàn)。精修后得到的氧占位仍為1,證明在充電后幾乎沒有晶格氧的損失。通過分析以上結(jié)果發(fā)現(xiàn),該材料的晶體結(jié)構(gòu)特點對其可逆氧變價行為有著關(guān)鍵調(diào)控作用:P結(jié)構(gòu)具有較大的層間距(相對O3相),能夠容忍O-O鍵長變化帶來的晶格畸變;同時較大的層間距能有效抑制充電過程中陽離子向堿金屬層遷移(富鋰材料中發(fā)生的層狀向尖晶石結(jié)構(gòu)相變),保持穩(wěn)定的層狀結(jié)構(gòu),從而使得氧離子的氧化還原反應(yīng)可逆。

該研究從材料結(jié)構(gòu)的角度闡明了可實現(xiàn)氧離子可逆氧化還原反應(yīng)的機理,為設(shè)計具有穩(wěn)定可逆氧變價行為的高電壓、高容量鋰/鈉離子正極材料提供了新的思路;也為該類研究引入了中子對分布函數(shù)(nPDF)這一有力工具,拓寬了研究維度。

研究工作得到了國家重點基礎(chǔ)研究發(fā)展計劃(973計劃)、國家杰出青年科學(xué)基金、國家自然科學(xué)基金創(chuàng)新研究群體以及中科院百人計劃等的支持。

論文鏈接

圖1.P3-Na0.6[Li0.2Mn0.8]O2層狀氧化物電化學(xué)性能:(A)0.1 C和2.0 C倍率下的典型充放電曲線;(B) 0.1 C和2.0 C倍率下的循環(huán)性能。

圖2.P3-Na0.6[Li0.2Mn0.8]O2初始態(tài)和充電態(tài)nPDF及xPDF對比分析

圖3.基于中子衍射精修結(jié)果的充電態(tài)結(jié)構(gòu)解析

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關(guān)鍵字:儲鈉 物理所

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