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全釩液流電池碳?xì)蛛姌O的熱處理活化研究

作者:王泓?張開悅 來源:儲能科學(xué)與技術(shù) 發(fā)布時間:2025-03-28 瀏覽:次

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摘 要 釩電池是發(fā)展低碳電力系統(tǒng)急需的長時儲能技術(shù),開發(fā)高功率電堆是推進(jìn)釩電池規(guī)模應(yīng)用的重要途徑。電極,作為釩電池功率單元的關(guān)鍵材料,是實(shí)現(xiàn)高功率電池技術(shù)的核心。為了改善現(xiàn)有碳?xì)蛛姌O的電化學(xué)性能,本工作設(shè)計(jì)了兩種熱處理活化策略,即低溫長時處理和高溫短時處理。在空氣氣氛下,通過調(diào)節(jié)處理溫度和時間對原始碳?xì)诌M(jìn)行活化改性。利用掃描電鏡、X射線衍射、X射線光電子能譜、接觸角測試、循環(huán)伏安、交流阻抗及單電池充放電測試研究了活化電極的物理化學(xué)及電化學(xué)性能。結(jié)果表明:低溫長時處理能夠可控地增加碳?xì)掷w維粗糙度,且對石墨結(jié)構(gòu)影響較小,保證碳?xì)值牧W(xué)性能。經(jīng)450 ℃熱處理6 h后的活化碳?xì)謱O2+/VO2+和V2+/V3+反應(yīng)表現(xiàn)出最佳的電化學(xué)活性,BET比表面積增加至1.75 m2/g,表面含氧官能團(tuán)含量增加至10.38%(原子百分比),引入的極性基團(tuán)極大改善了電極的親液性。將活化后的碳?xì)纸M裝到單電池中,電池在300 mA/cm2電流密度下可實(shí)現(xiàn)77.8%能量效率,遠(yuǎn)高于原始碳?xì)?。本工作為現(xiàn)有商用碳?xì)蛛姌O的活化改性提供了實(shí)用化指導(dǎo)思路,對高功率釩電池開發(fā)具有重要實(shí)際意義。

關(guān)鍵詞 全釩液流電池;電極;碳?xì)?;熱處理;活?/span>

“雙碳”背景下,構(gòu)建低碳電力系統(tǒng)成為我國“十四五”能源發(fā)展的關(guān)鍵任務(wù)。隨著新能源在電網(wǎng)中滲透率的快速提升,其所帶來的不穩(wěn)定性使電網(wǎng)安全運(yùn)行面臨前所未有的挑戰(zhàn)。以全釩液流電池為代表的長時儲能技術(shù)(>4小時),可滿足長時間跨度的大規(guī)模電力調(diào)度,實(shí)現(xiàn)“源、網(wǎng)、荷”各側(cè)協(xié)同發(fā)展,為國家實(shí)施能源改革提供重要支撐。近年來,全釩液流電池(釩電池)因本質(zhì)安全、設(shè)計(jì)靈活等優(yōu)勢,成為儲能領(lǐng)域的一股關(guān)鍵力量,裝機(jī)數(shù)量節(jié)節(jié)攀升。盡管如此,釩電池在新型儲能市場中的占有率仍不足1%。增加電池功率密度以降低儲能成本,是釩電池發(fā)展所面臨的迫切任務(wù)。

電極是釩電池功率模塊的關(guān)鍵材料,不僅為釩離子電化學(xué)反應(yīng)提供催化場所,還起到傳輸電子/離子的作用,對電池功率性能起決定性作用。目前,碳基纖維材料,如碳?xì)?、石墨氈等,是商業(yè)電極的首選,具有成本低、導(dǎo)電性高、穩(wěn)定性強(qiáng)等優(yōu)點(diǎn)。然而,未經(jīng)處理的碳基材料,由于石墨度較高表現(xiàn)出電化學(xué)惰性,且親水性很差,難以提供足夠的高活性催化界面,增加電池的極化內(nèi)阻,成為高功率釩電池發(fā)展的瓶頸。為此,科研人員嘗試采用新型電極材料,如棉花、木材、三聚氰胺海綿等,但以上材料碳化后的結(jié)構(gòu)強(qiáng)度及導(dǎo)電性面臨挑戰(zhàn)。因此,對現(xiàn)有碳(石墨)氈電極的改性是制備高功率電極最現(xiàn)實(shí)的方案。目前,碳?xì)指男圆呗灾饕ê趸鶊F(tuán)活化、雜原子摻雜、金屬及其氧化物修飾、納米碳材料修飾等。含氧基團(tuán)活化作為典型的碳?xì)指男圆呗?,通過電子作用打破石墨結(jié)構(gòu)的sp2電子平衡,改善催化性能。其中,通過熱處理方式引入含氧基團(tuán)是最常見的技術(shù)手段。例如,Ghimire等系統(tǒng)考察了熱處理溫度和時間對石墨氈理化性能的影響,發(fā)現(xiàn)750 ℃高溫處理可在短時間內(nèi)迅速改善電極的催化性能;Greco等分析了400~500 ℃熱處理范圍內(nèi),電極微觀結(jié)構(gòu)、表面化學(xué)狀態(tài)等性質(zhì)與溫度的對應(yīng)關(guān)系,測試后發(fā)現(xiàn)475 ℃處理的電極綜合性能最優(yōu)。然而,碳基材料的熱處理活化往往伴隨著一定的質(zhì)量損失,導(dǎo)致電極結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性下降,存在與電極活性調(diào)控的矛盾關(guān)系,影響碳?xì)只罨男孕Ч?/span>

本工作以碳?xì)譃檠芯繉ο?,設(shè)計(jì)了兩種熱處理活化策略,即低溫長時處理和高溫短時處理,調(diào)節(jié)時間和溫度對原始碳?xì)诌M(jìn)行優(yōu)化改性。通過一系列物理、化學(xué)及電化學(xué)性質(zhì)表征,發(fā)現(xiàn)低溫長時處理能夠可控地增加碳?xì)掷w維粗糙度,保證碳?xì)值慕Y(jié)構(gòu)穩(wěn)定性;引入的含氧基團(tuán)增加了電極的親液性,且對材料原有石墨結(jié)構(gòu)影響較小,并顯著改善VO2+/VO2+和V2+/V3+反應(yīng)的電化學(xué)活性。

1 實(shí)驗(yàn)方法

1.1 實(shí)驗(yàn)材料及儀器

實(shí)驗(yàn)用到的主要材料包括:聚丙烯腈基碳?xì)?厚度:4.4 mm,遼寧金谷炭材料股份有限公司), 全氟磺酸離子膜(厚度:55 μm,遼寧科京新材料有限公司),硫酸氧釩(質(zhì)量分?jǐn)?shù)≥99.0%,沈陽市海中天精細(xì)化工廠),濃硫酸(國藥集團(tuán))。

實(shí)驗(yàn)涉及的主要儀器包括:馬弗爐(上海皓越電爐技術(shù)有限公司),同步熱分析儀(日本Rigaku STA8122),掃描電鏡SEM(捷克Tescan Maia3),物理吸附儀(美國Quantachrome NOVA1000e),X射線衍射儀XRD(日本Rigaku Ultima IV),X射線光電子能譜XPS(美國Thermo EscaLab250),接觸角測試儀(北京哈科試驗(yàn)儀器廠),電化學(xué)工作站(美國Gamry Ref600),電池測試儀(深圳新威CT-4008),蠕動泵(保定蘭格BT100-1L)。

1.2 實(shí)驗(yàn)方法

1.2.1 碳?xì)譄崽幚砘罨男?/span>

首先,將原氈(P-CF)裁剪成4 cm×4 cm矩形小塊,放入乙醇中超聲清洗30 min,經(jīng)去離子水多次沖洗后烘干待用。然后,對碳?xì)诌M(jìn)行熱處理活化,主要分為兩種形式:低溫長時處理和高溫短時處理。對于低溫長時熱處理,溫度區(qū)間350~450 ℃,處理時長5~8 h,具體操作步驟為:將碳?xì)种糜隈R弗爐內(nèi),以8 ℃/min的升溫速率加熱至目標(biāo)溫度,保溫一段時間后將碳?xì)秩〕觯粚τ诟邷囟虝r熱處理,溫度區(qū)間600~750 ℃,處理時長10~20 min,具體操作步驟為:先將馬弗爐預(yù)熱至500 ℃,然后將碳?xì)盅杆僦糜跔t內(nèi),以8 ℃/min的升溫速率加熱至目標(biāo)溫度,保溫一段時間后將碳?xì)秩〕觥崽幚磉^程如圖1所示。以450 ℃保溫處理6 h的碳?xì)譃槔麨門450-6h-CF。


圖1   碳?xì)譄崽幚磉^程示意圖

1.2.2 物理化學(xué)表征

利用熱分析儀研究碳?xì)衷诓煌瑴囟认碌氖е厍闆r;利用SEM表征碳?xì)蛛姌O的微觀形貌;借助物理吸附儀分析材料的BET比表面積;通過XRD和XPS分別考察材料的晶體結(jié)構(gòu)及化學(xué)組成;采用接觸角測試儀評價材料的潤濕行為。

1.2.3 電化學(xué)性能測試

利用電化學(xué)工作站,在三電極模式下考察碳?xì)蛛姌O改性前后的電化學(xué)性能。其中,碳?xì)?1 cm×1 cm)、飽和甘汞電極(SCE)、Pt箔分別作為工作電極、參比電極和輔助電極,測試電解液為0.1 mol/L VO2+硫酸溶液(硫酸濃度為3 mol/L)。對于循環(huán)伏安(CV)測試,VO2+/VO2+反應(yīng)電位窗口為0.5~1.3 V(vs. SCE),V2+/V3+反應(yīng)電位窗口為-0.9~-0.2 V(vs. SCE),掃描速度10 mV/s。對于交流阻抗(EIS)測試,頻率范圍100 kHz~1 Hz,擾動信號10 mV,分別在0.9 V和-0.5 V偏置電壓下分析VO2+/VO2+和V2+/V3+反應(yīng)的阻抗信息。此外,利用單電池測試改性電極的充放電性能。正、負(fù)極初始電解液分別為15 mL 1.65 mol/L VO2++3 mol/L H2SO4和15 mL 1.65 mol/L V3++3 mol/L H2SO4。充放電的截止電壓為1.65 V和1.0 V,測試電流密度為100~300 mA/cm2。

2 結(jié)果與討論

2.1 熱分析和SEM、BET測試

圖2給出了原氈的熱重(TG)以及微商熱重(DTG)曲線。如圖所示,當(dāng)熱處理溫度低于450 ℃時,碳?xì)质е睾苌?;一旦溫度高?00 ℃,碳?xì)峙c周圍氧氣反應(yīng)加劇,材料失重加速。基于碳?xì)值氖е厍闆r,選擇低溫(350~450 ℃)和高溫(600~750 ℃)兩個溫度區(qū)間開展碳?xì)譄崽幚砘罨芯俊?/span>


圖2   原始碳?xì)值臒嶂睾臀⑸虩嶂厍€

首先,對低溫長時處理樣品進(jìn)行了掃描電鏡分析。圖3(a)~(d)給出了原始碳?xì)?P-CF)、T350-6h-CF、T400-6h-CF和T450-6h-CF的SEM圖像??梢钥吹?,原始碳?xì)值奶祭w維表面光滑且不存在缺陷。在熱處理保溫時長均為6 h的情況下,隨熱處理溫度升高,碳?xì)直砻嫘蚊参窗l(fā)生明顯變化。進(jìn)一步,當(dāng)熱處理溫度恒定為450 ℃時,隨保溫時間由5 h增加到8 h[圖3(d)~(g)],樣品纖維表面逐漸出現(xiàn)一些尺度較大的溝壑狀缺陷,即處理時長增加將導(dǎo)致碳纖維表面粗糙度增加。需要注意,保溫處理時間過長,產(chǎn)生的大尺度缺陷會影響碳?xì)掷w維的機(jī)械穩(wěn)定性。圖3(h)進(jìn)一步對比展示了以上全部材料的BET比表面積,反映出與SEM測試相似的結(jié)論,即增加處理溫度對碳?xì)直缺砻娣e的影響較小,而增加處理時長能夠更為明顯地增大比表面積。因此,對于低溫長時處理(350~450 ℃,5~8 h),樣品形貌對熱處理保溫時間更為敏感,適當(dāng)增加保溫時長有助于改善碳?xì)掷w維的活性表面積。


圖3   掃描電子顯微鏡圖像: (a) P-CF,(b) T350-6h-CF,(c) T400-6h-CF,(d) T450-6h-CF,(e) T450-5h-CF,(f) T450-7h-CF,(g) T450-8h-CF;(h) 碳?xì)諦ET比表面積

然后,對高溫短時處理樣品進(jìn)行了形貌分析。T600-10min-CF、T650-10min-CF、T700-10min-CF和T750-10min-CF的SEM圖像如圖4所示。由圖可見,碳?xì)直砻娉霈F(xiàn)明顯的孔洞,隨溫度增加表面的孔洞數(shù)量增加,逐漸連接形成更大尺度的凹坑,且碳?xì)掷w維的直徑也有不同程度的減小。以上現(xiàn)象表明,高溫處理會導(dǎo)致碳纖維表面出現(xiàn)過度腐蝕,在一些局部區(qū)域出現(xiàn)大尺度結(jié)構(gòu)缺陷,形成的大尺度缺陷易于造成局部應(yīng)力集中,極大影響碳?xì)蛛姌O的結(jié)構(gòu)強(qiáng)度。圖5(a)進(jìn)一步給出了750 ℃下高溫處理20 min的碳?xì)趾暧^形貌。由圖可見,在如此高溫下,保溫時長一旦增加碳?xì)謺霈F(xiàn)“掉渣”的情況,電極結(jié)構(gòu)強(qiáng)度急劇下降,失去回彈性。圖5(b)為該碳?xì)值腟EM圖像,可以看到纖維表面已經(jīng)出現(xiàn)較大且較深的條型溝壑,再次證明保溫時間的進(jìn)一步增加會極大損害電極的結(jié)構(gòu)強(qiáng)度。


圖4   掃描電子顯微鏡圖像:(a) T600-10min-CF;(b) T650-10min-CF;(c) T700-10min-CF;(d) T750-10min-CF


圖5   T750-20min-CF電極:(a) 實(shí)物圖;(b) 掃描電子顯微鏡圖像

2.2 XRD測試

為進(jìn)一步分析熱處理工藝對碳?xì)志w結(jié)構(gòu)的影響,開展了X射線衍射分析。圖6展示的是原始碳?xì)?P-CF)、T450-6h-CF、T750-10min-CF三個典型樣品的XRD曲線??梢钥吹?,三個碳?xì)謽悠肪?5.6°和42.7°處出現(xiàn)衍射峰,分別對應(yīng)石墨(002)面和石墨(100)面。低溫長時處理的碳?xì)?T450-6h-CF)衍射峰強(qiáng)度與原始碳?xì)窒嘟?,表明低溫長時處理對碳?xì)衷械氖w結(jié)構(gòu)不會產(chǎn)生明顯影響。與之相反,經(jīng)高溫短時處理的碳?xì)?T750-10min-CF)衍射峰強(qiáng)度明顯低于原始碳?xì)?,即高溫?zé)崽幚頃@著降低碳?xì)蛛姌O的石墨化度,破壞纖維的晶體結(jié)構(gòu)。


圖6   碳?xì)值腦射線衍射圖

2.3 XPS測試

利用XPS測試對低溫處理的碳?xì)蛛姌O表面元素和官能團(tuán)組成進(jìn)行了分析。如圖7所示,P-CF、T450-6h-CF和T450-8h-CF的XPS全譜圖上都有兩個峰,即對應(yīng)O(約532 eV)和C(約285 eV)兩種元素。與P-CF相比,熱處理后碳?xì)諳1s峰值強(qiáng)度增大,可知熱處理使得碳?xì)直砻嫜趸?,引入了大量含氧官能團(tuán)。為進(jìn)一步分析含氧官能團(tuán)類型,對O1s進(jìn)行了分峰處理,如圖8(a)~(c)所示。其中,531.5 eV、532.5 eV和533.8 eV分別對應(yīng)于C=O、C—OH和COOH官能團(tuán)。圖8(d)給出了上述含氧官能團(tuán)在各樣品中的含量??梢钥吹剑继?xì)趾趿肯鄬^低,主要以C—OH和C=O為主。經(jīng)450 ℃熱處理活化后,碳?xì)值难鹾吭黾?,主要增加的是C=O和COOH官能團(tuán)。且隨著熱處理保溫時間的延長,含氧量進(jìn)一步提高,且以COOH官能團(tuán)增加為主。


圖7   碳?xì)值腦PS全譜圖


圖8   碳?xì)值腛1s分峰擬合圖:(a) P-CF,(b) T450-6h-CF,(c) T450-8h-CF;(d) 各含氧官能團(tuán)的含量

2.4 接觸角測試

為了考察碳?xì)值臐櫇裥阅埽瑢崽幚砬昂蟮奶細(xì)诌M(jìn)行了接觸角測試。如圖9(a)~(c)所示,P-CF的接觸角為132.4°,表現(xiàn)出明顯的疏水特性。而熱處理活化后的碳?xì)?T450-6h-CF和T450-8h-CF)潤濕性顯著提升,液滴滴落瞬間就被吸收。結(jié)合XPS結(jié)果可知,熱處理增加了碳?xì)直砻鏄O性含氧官能團(tuán)的數(shù)量,有助于改善碳?xì)纸缑娴挠H液性。這會使電解液更容易與電極充分接觸,進(jìn)而提高釩電池的性能。


圖9   接觸角:(a) P-CF;(b) T450-6h-CF;(c) T450-8h-CF

2.5 CV和EIS測試

為進(jìn)一步考察活化電極的電化學(xué)性能,對P-CF、T450-6h-CF和T450-8h-CF進(jìn)行了循環(huán)伏安測試。圖10(a)為VO2+/VO2+反應(yīng)的CV曲線,相比其他樣品,T450-6h-CF表現(xiàn)出最大的氧化和還原峰電流,分別為0.182 A和0.183 A,且具有最小的峰位差(ΔE),以上現(xiàn)象表明T450-6h-CF電極對釩電池正極反應(yīng)具有良好的電化學(xué)反應(yīng)活性和可逆性。圖10(b)為V2+/V3+反應(yīng)的CV曲線,T450-6h-CF同樣表現(xiàn)出最大的氧化峰電流(0.126 A),說明活化后電極對負(fù)極反應(yīng)的活性也得到了一定程度改善。需要強(qiáng)調(diào)的是,并非熱處理時間越長改性效果越好,這主要與活化后電極表面含氧官能團(tuán)的含量、類型有關(guān)。前期工作表明,COOH官能團(tuán)會抑制電極界面的電子轉(zhuǎn)移過程,因而并非含氧官能團(tuán)含量越高催化效果越佳。對該組樣品還進(jìn)行了電化學(xué)阻抗譜測試。圖10(c)和圖10(d)分別為VO2+/VO2+反應(yīng)和V2+/V3+反應(yīng)的Nyquist圖。由圖可見,所有樣品均呈現(xiàn)出一個阻抗弧,表明電極過程由電化學(xué)反應(yīng)步驟控制。通過定性比較高頻阻抗弧,發(fā)現(xiàn)T450-6h-CF對釩電池正負(fù)極反應(yīng)均表現(xiàn)出最小的電荷轉(zhuǎn)移電阻,這與CV測試結(jié)果一致。這是由于450 ℃處理6 h后碳?xì)直砻嬉肓诉m量的含氧官能團(tuán),提高了電極催化活性和親液性。


圖10   CV和EIS曲線:(a),(c) 正極反應(yīng);(b),(d) 負(fù)極反應(yīng)

2.6 充放電測試

為對比分析活化電極的電池循環(huán)性能,分別用P-CF和低溫長時熱處理碳?xì)蛛姌O組裝了單電池,電池結(jié)構(gòu)如圖11(a)所示。在100 mA/cm2、200 mA/cm2和300 mA/cm2電流密度下,測得組裝電池的充放電曲線[圖11(b)~(d)]。結(jié)果表明,三種電流密度下,由T450-6h-CF組裝的電池具有更低的充電電壓和更高的放電電壓,表現(xiàn)出更大的充放電容量。例如,300 mA/cm2電流密度下,T450-6h-CF的放電容量為417.9 mAh,明顯優(yōu)于P-CF的173.0 mAh,且優(yōu)于其他活化電極(例如T450-8h-CF:357.3 mAh)。圖12進(jìn)一步展示了100~300 mA/cm2電流密度下電池的倍率性能。圖12(a)為電壓效率和庫侖效率,圖12(b)為能量效率。如圖所示,隨著電流密度的增大電池的電壓效率(VE)和能量效率(EE)均有不同程度的衰減,而庫侖效率(CE)則變化不大。使用T450-6h-CF組裝的電池在所有電流密度其能量效率都優(yōu)于P-CF,顯示出良好的倍率性能。尤其在高電流密度下,倍率性能優(yōu)勢體現(xiàn)更為明顯。而且,T450-6h-CF同樣優(yōu)于450 ℃熱處理溫度下其他保溫時長的電極。300 mA/cm2電流密度下,T450-6h-CF電池的能量效率為77.8%,而T450-7h-CF和T450-8h-CF的電池能量效率僅為76.2%和76.8%。綜合以上電池?cái)?shù)據(jù),本工作將熱處理活化對碳?xì)蛛姌O的改善歸因于三方面:第一,熱處理可在一定程度增加電極活性比表面積,為釩離子電化學(xué)反應(yīng)提供更多催化位點(diǎn);第二,活化后引入的含氧官能團(tuán)有助于提升釩離子在碳?xì)直砻娴奈綇?qiáng)度,加速電極反應(yīng)過程;第三,含氧官能團(tuán)作為極性基團(tuán),顯著改善了碳?xì)值挠H液性,促進(jìn)電極界面?zhèn)髻|(zhì)過程。


圖11   (a) 電池結(jié)構(gòu)示意圖;充放電曲線:(b) 100 mA/cm2;(c) 200 mA/cm2;(d) 300 mA/cm2


圖12   不同電流密度下的釩電池倍率性能:(a) 電壓效率和庫侖效率;(b) 能量效率

3 結(jié) 論

本工作利用簡單的熱處理策略,通過調(diào)控溫度和時長,對碳?xì)蛛姌O進(jìn)行活化改性,研究分為高溫短時處理和低溫長時處理。高溫短時處理,容易破壞碳?xì)志w結(jié)構(gòu),影響力學(xué)強(qiáng)度。而低溫長時處理可以可控地增加碳纖維缺陷程度,在碳?xì)直砻嬉脒m量的含氧官能團(tuán)。電化學(xué)測試結(jié)果表明,熱處理活化改性后的碳?xì)蛛姌O對全釩液流電池VO2+/VO2+和V2+/V3+反應(yīng)活性均有提高。而且,從生產(chǎn)成本來看,熱活化處理是一種簡單經(jīng)濟(jì)的電極改性方法,具有廣泛的應(yīng)用前景。

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