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【研究背景】傳統(tǒng)的鋰離子電池健康狀態(tài)（SOH）估計(jì)方法通常依賴于基于模型的策略或需要復(fù)雜特征工程的數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)技術(shù)。盡管現(xiàn)有方法已顯著提升SOH的預(yù)測(cè)精度，但在處理短時(shí)數(shù)據(jù)段、動(dòng)態(tài)工況及模型可解釋性方面仍存在挑戰(zhàn)。例如，傳統(tǒng)模型難以從初始充電片段中有效提取與電池老化強(qiáng)相關(guān)的特征，且依賴完整充放電數(shù)據(jù)，導(dǎo)致實(shí)時(shí)應(yīng)用受限。近期研究表明，通過(guò)微分容量分析（dQ/dV）可揭示電極材料相變過(guò)程與老化機(jī)制的關(guān)聯(lián)，但如何將其與高效深度學(xué)習(xí)模型結(jié)合仍缺乏系統(tǒng)性探索。此外，現(xiàn)有的方法，如長(zhǎng)短期神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（LSTM），雖能捕捉時(shí)序依賴，但其復(fù)雜的門(mén)控結(jié)構(gòu)增加了計(jì)算負(fù)擔(dān)，限制了在資源受限的電池管理系統(tǒng)（BMS）中的部署。
【工作簡(jiǎn)介】近日，廣東工業(yè)大學(xué)施志聰教授團(tuán)隊(duì)聯(lián)合英國(guó)阿爾斯特大學(xué)鄭慧如教授、沙特國(guó)王大學(xué)Abdullah N. Alodhayb教授開(kāi)展了國(guó)際合作研究，團(tuán)隊(duì)通過(guò)選取充電段初始數(shù)據(jù)作為深度學(xué)習(xí)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)特征，結(jié)合dQ/dV處理分析正負(fù)極材料的相變過(guò)程和老化信息，并采用門(mén)控循環(huán)單元（GRU）進(jìn)行SOH估計(jì)。經(jīng)dQ/dV處理后，使用三個(gè)數(shù)據(jù)集的完整充電段數(shù)據(jù)進(jìn)行SOH估計(jì)，估計(jì)結(jié)果的決定系數(shù)R2分別從0.79、0.47、0.83提升至0.96、0.97、0.99。以GRU替代長(zhǎng)短期記憶網(wǎng)絡(luò)（LSTM）后，使用數(shù)據(jù)集1和2前兩分鐘數(shù)據(jù)估計(jì)結(jié)果的R2分別從0.32、0.37提升至0.93、0.80，表明GRU可顯著提高短時(shí)數(shù)據(jù)段的預(yù)測(cè)精度。該方法不僅提升了估計(jì)精度，還增強(qiáng)了模型可解釋性和應(yīng)用潛力。相關(guān)成果發(fā)表于國(guó)際頂級(jí)期刊Journal of power source上，謝昱和羅鍇為共同第一作者，鄭慧如、Abdullah N. Alodhayb和施志聰為通訊作者。
【內(nèi)容表述】作者采用的鋰離子電池測(cè)試數(shù)據(jù)集由同濟(jì)大學(xué)提供，包含130組商用圓柱形電池的充放電數(shù)據(jù)。數(shù)據(jù)集所用電池型號(hào)為18650鋰電池。測(cè)試條件涵蓋多溫度環(huán)境（25℃、35℃、45℃）和高倍率充放電（0.5C至4C），高度模擬實(shí)際應(yīng)用場(chǎng)景。
將130組商用圓柱形電池的充放電數(shù)據(jù)劃分為三個(gè)數(shù)據(jù)集。隨著使用時(shí)間的增加，電池的充放電行為與容量變化呈現(xiàn)出一定的規(guī)律性。圖1展示了電池老化過(guò)程中充電電壓隨容量增加的變化趨勢(shì)和容量衰減情況，三個(gè)數(shù)據(jù)集均表現(xiàn)出相同的行為特征：隨著電池老化，充電曲線向高電壓、低容量方向偏移，即在相同電壓下，老化電池的容量明顯低于循環(huán)次數(shù)較少的正常電池。所有數(shù)據(jù)集的電池容量均從100%下降至71%，且高溫環(huán)境（35℃和45℃）在一定程度上緩解了容量衰減，表明溫度是影響電池循環(huán)壽命的關(guān)鍵因素之一。
圖1 充電曲線衰減趨勢(shì)和電池容量衰減情況。（a, d）數(shù)據(jù)集1，（b, e）數(shù)據(jù)集2，（c, f）數(shù)據(jù)集3
為了增強(qiáng)特征數(shù)據(jù)與容量之間的相關(guān)性，必須對(duì)數(shù)據(jù)集中的充電段數(shù)據(jù)進(jìn)行dQ/dV處理，以挖掘正負(fù)極活性材料的相變過(guò)程和電池運(yùn)行過(guò)程中的老化信息，從而關(guān)聯(lián)老化行為的底層衰減機(jī)制，并從材料層面解釋老化原因。三個(gè)數(shù)據(jù)集的IC曲線變化如圖2a、b和c所示，所有曲線均表現(xiàn)出顯著變化，隨著循環(huán)次數(shù)的增加，曲線向高電壓和低dQ/dV方向偏移。
數(shù)據(jù)集1的電池采用NCA正極和石墨/Si負(fù)極，其中一個(gè)電池的首末圈IC曲線變化趨勢(shì)如圖2d所示。曲線峰位向右偏移，表明各相變過(guò)程對(duì)應(yīng)的平臺(tái)電壓升高，同時(shí)電池內(nèi)阻略有增加。五個(gè)特征峰均隨循環(huán)衰減，其中特征峰1和2衰減最為顯著，反映了電池負(fù)極活性材料的損失，導(dǎo)致各相變過(guò)程的參與電量減少。在鋰嵌入/脫嵌過(guò)程中，NCA從六方晶系向單斜晶系相變區(qū)域的電壓平臺(tái)相對(duì)于Li/Li+為3.75 V，而單斜晶系向立方晶系以及立方晶系向六方晶系的相變電位分別為4.00 V和4.20 V，分別對(duì)應(yīng)特征峰3、4和5。這三個(gè)峰的形態(tài)和大小發(fā)生變化，表明電池正極活性材料的損失?；谏鲜鼋Y(jié)果，電池正負(fù)極材料均存在損失，同時(shí)活性鋰離子因副反應(yīng)和SEI膜生長(zhǎng)而減少。
數(shù)據(jù)集2的電池采用NCM正極和石墨/Si負(fù)極，其中一個(gè)電池的首末圈IC曲線變化趨勢(shì)如圖2e所示。與數(shù)據(jù)集1類似，IC曲線峰位也向右偏移，表明電池內(nèi)阻略有增加。五個(gè)特征峰均隨循環(huán)衰減，但其衰減程度較數(shù)據(jù)集1更為緩和。與特征峰3、4和5相比，特征峰1和2的衰減更為明顯，表明數(shù)據(jù)集2的電池同樣存在正負(fù)極活性材料的損失，導(dǎo)致各相變過(guò)程的參與電量減少。此外，活性鋰離子也存在損失，但總體而言，數(shù)據(jù)集2的活性材料和活性鋰離子損失情況優(yōu)于數(shù)據(jù)集1。
數(shù)據(jù)集3的電池采用NCM+NCA混合正極和石墨負(fù)極，其中一個(gè)電池的首末圈IC曲線變化趨勢(shì)如圖2f所示。IC曲線的每個(gè)峰均顯著右移，表明各相變過(guò)程對(duì)應(yīng)的平臺(tái)電壓顯著升高，反映了電池內(nèi)阻的大幅增加。四個(gè)特征峰均隨循環(huán)顯著衰減。特征峰1（3.50 V）、峰2（3.68 V）和峰3（3.96 V）分別對(duì)應(yīng)石墨負(fù)極的脫鋰反應(yīng)、NCM/NCA正極的嵌鋰反應(yīng)以及三元材料的副反應(yīng)。特征峰4由于內(nèi)阻較高，因此相應(yīng)的相變過(guò)程轉(zhuǎn)移至恒壓充電階段，導(dǎo)致該峰從IC曲線中消失。綜上所述，電池內(nèi)阻的顯著增加、正負(fù)極活性材料的損失以及副反應(yīng)和SEI膜生長(zhǎng)導(dǎo)致的活性鋰離子損失共同導(dǎo)致了電池的容量衰減。
圖2 IC曲線整體衰減趨勢(shì)和首末圈循環(huán)衰減對(duì)比。（a, d）數(shù)據(jù)集1，（b, e）數(shù)據(jù)集2，（c, f）數(shù)據(jù)集3
在從電化學(xué)和材料角度提取數(shù)據(jù)特征后，為了從更多角度描述老化行為并降低隨機(jī)誤差的風(fēng)險(xiǎn)，從IC曲線中提取了六項(xiàng)特征：方差、偏度、最大值、最小值、平均值和峰度。二次特征提取后，一個(gè)電池的六項(xiàng)特征數(shù)據(jù)分布與容量衰減情況如圖3所示。
圖3 特征與容量衰減情況。（a）方差，（b）偏度，（c）最大值，（d）最小值，（e）平均值，（f）峰度，（g）容量。
從圖3可以看出，上述六項(xiàng)特征值與容量衰減高度相關(guān)，且均呈現(xiàn)出從大到小的變化趨勢(shì)。使用皮爾斯相關(guān)系數(shù)分析特征值與容量的相關(guān)性，相關(guān)性熱力圖由圖4所示。從圖4可知峰度與容量的皮爾森相關(guān)系數(shù)較低，絕對(duì)值為0.63，且在大約400次循環(huán)后呈現(xiàn)出相對(duì)明顯的上升趨勢(shì)，表明數(shù)據(jù)中的極值增加，這意味著電池循環(huán)壽命的中后期出現(xiàn)了更多的極端情況。其他五項(xiàng)特征值與容量的Pearson相關(guān)系數(shù)分別為0.97、0.97、0.95、0.97和0.99，證明了所提取的特征與容量衰減情況關(guān)聯(lián)度極高。
圖4 特征值與容量的Pearson相關(guān)系數(shù)
SOH估計(jì)結(jié)果從兩個(gè)角度進(jìn)行分析。首先，使用相同的GRU神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型對(duì)比dQ/dV處理數(shù)據(jù)與未處理數(shù)據(jù)的結(jié)果；其次，使用相同數(shù)據(jù)集對(duì)比GRU神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型與LSTM神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的結(jié)果。
dQ/dV處理數(shù)據(jù)與未處理數(shù)據(jù)的對(duì)比結(jié)果如表1所示。與未處理數(shù)據(jù)相比，dQ/dV處理數(shù)據(jù)的估計(jì)誤差顯著降低。在數(shù)據(jù)集1中，完整恒流充電數(shù)據(jù)條件下，RMSE、MAE和MAPE分別從85.02、69.08和0.024降至40.72、25.39和0.0088，R2從0.76提升至0.96。為驗(yàn)證方法的有效性，對(duì)前10分鐘和前2分鐘數(shù)據(jù)采用相同處理方式進(jìn)行訓(xùn)練對(duì)比，結(jié)果表明前10分鐘和前2分鐘數(shù)據(jù)也呈現(xiàn)相同趨勢(shì)。在數(shù)據(jù)集2和數(shù)據(jù)集3中，處理后的數(shù)據(jù)同樣表現(xiàn)出更優(yōu)性能。數(shù)據(jù)集2的RMSE、MAE和MAPE均降低50%以上，R2從0.47提升至0.97。同時(shí)，數(shù)據(jù)集3的各項(xiàng)指標(biāo)也得到顯著優(yōu)化。這證明通過(guò)dQ/dV進(jìn)行數(shù)據(jù)特征提取有助于提高鋰離子電池SOH估計(jì)精度。其原因在于，dQ/dV處理后的電壓-容量數(shù)據(jù)轉(zhuǎn)換得到的IC曲線能夠反映電池充電過(guò)程中的電壓平臺(tái)，這些平臺(tái)由相應(yīng)的特征峰表示，進(jìn)而推導(dǎo)出正負(fù)極活性材料的相變過(guò)程，并通過(guò)關(guān)聯(lián)活性材料本身的相變與衰減來(lái)估計(jì)鋰離子電池的SOH衰減。
同樣，隨著數(shù)據(jù)覆蓋時(shí)間段的增加，估計(jì)精度持續(xù)提高。前2分鐘、前10分鐘和完整充電段的MAPE最大值分別為2.5%、1.3%和0.88%。在本研究中，更多的數(shù)據(jù)覆蓋了正負(fù)極活性材料更多的相變過(guò)程。這可以為模型學(xué)習(xí)提供不同電壓下材料相變和衰減的更多信息，從而實(shí)現(xiàn)更高的估計(jì)精度。
表1 經(jīng)dQ/dV處理前后估計(jì)結(jié)果
GRU與LSTM的對(duì)比結(jié)果如表2所示。在相同數(shù)據(jù)集條件下，GRU獲得的估計(jì)結(jié)果比LSTM具有更高的準(zhǔn)確性。具體而言，在相同時(shí)間段的數(shù)據(jù)中，GRU在各項(xiàng)指標(biāo)上均優(yōu)于LSTM，表明GRU的預(yù)測(cè)值更接近真實(shí)值。例如，在數(shù)據(jù)集1和數(shù)據(jù)集2的前2分鐘數(shù)據(jù)中，LSTM的R2僅為0.32和0.37，而GRU的R2分別達(dá)到0.93和0.80，分別提高了約190.63%和116.22%，這表明在數(shù)據(jù)段覆蓋時(shí)間較短時(shí)，GRU的預(yù)測(cè)精度高于LSTM。
表2 GRU和LSTM模型估計(jì)結(jié)果
經(jīng)dQ/dV處理的不同數(shù)據(jù)量下的電池容量估計(jì)結(jié)果如圖5所示。隨著數(shù)據(jù)量的增加，三個(gè)數(shù)據(jù)集的真實(shí)值與預(yù)測(cè)值均較為接近。在數(shù)據(jù)集2中，前2分鐘數(shù)據(jù)量的R2相比其他兩種情況顯著降低?；谇拔膶?duì)數(shù)據(jù)集的詳細(xì)分析，推測(cè)數(shù)據(jù)集2的電池衰減情況較好，因此循環(huán)前后的數(shù)據(jù)量在前2分鐘內(nèi)變化不明顯，表現(xiàn)相對(duì)一般。而通過(guò)前10分鐘甚至更長(zhǎng)時(shí)間的數(shù)據(jù)量，電池的特征峰有足夠的時(shí)間和電壓發(fā)生更顯著的變化，從而表現(xiàn)出更好的性能。
圖5 經(jīng)dQ/dV處理的不同數(shù)據(jù)量的容量估計(jì)結(jié)果
圖6展示了結(jié)合所有特征提取方法和兩種模型的三個(gè)數(shù)據(jù)集的估計(jì)誤差結(jié)果?？傮w而言，數(shù)據(jù)集2的估計(jì)誤差波動(dòng)較大。結(jié)合上述分析和圖8c中的估計(jì)結(jié)果，可以推斷數(shù)據(jù)集2中的電池衰減情況較好，估計(jì)SOH的方差較大，這使得模型訓(xùn)練更加困難。因此，與數(shù)據(jù)集1和數(shù)據(jù)集3的情況相比，前2分鐘數(shù)據(jù)量的估計(jì)精度下降更為顯著。
圖6 GRU和LSTM在各數(shù)據(jù)集上的容量估計(jì)結(jié)果。（a）數(shù)據(jù)集1，（b）數(shù)據(jù)集2，（c）數(shù)據(jù)集3。
【主要結(jié)論】在本研究中，作者提出了一種數(shù)據(jù)處理方法，通過(guò)使用初始充電段數(shù)據(jù)進(jìn)行dQ/dV處理，并利用六項(xiàng)統(tǒng)計(jì)量進(jìn)行特征增量，最終采用GRU神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)估計(jì)鋰離子電池的SOH。與放電過(guò)程相比，充電行為更加穩(wěn)定，經(jīng)過(guò)dQ/dV處理后能夠轉(zhuǎn)換為反映電池內(nèi)部材料老化行為的數(shù)據(jù)，這一結(jié)論得到了相關(guān)衰減機(jī)制的支持。隨后，從統(tǒng)計(jì)學(xué)角度進(jìn)行二次特征處理，以增加數(shù)據(jù)的特征數(shù)量，從而能夠從更多角度描述老化行為，降低隨機(jī)誤差的風(fēng)險(xiǎn)。前2分鐘、前10分鐘和完整充電段數(shù)據(jù)結(jié)果的對(duì)比證明了該方法的有效性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，即使處理的數(shù)據(jù)段覆蓋時(shí)間較短，使用GRU也能顯著提高預(yù)測(cè)精度。評(píng)估指標(biāo)也證明了所提方法的有效性。該方法不僅提高了估計(jì)精度，還增強(qiáng)了可解釋性和實(shí)際應(yīng)用的可能性。
【文獻(xiàn)詳情】Yu Xie, Kai Luo, Lihan Zheng, Huiru Zheng, Jose Santos, Abdullah N. Alodhayb, Ping Chen, Zhicong Shi，A state of health estimation method for lithium-ion batteries based on initial charging segment and Gated Recurrent Unit neural network, Journal of Power Sources, Volume 638, 2025, 236607
https://doi.org/10.1016/j.jpowsour.2025.236607.
【作者簡(jiǎn)介】施志聰教授為廣東工業(yè)大學(xué)材料與能源學(xué)院新能源材料與器件系創(chuàng)系主任，電池研究所所長(zhǎng)。擔(dān)任中國(guó)硅酸鹽學(xué)會(huì)固態(tài)離子學(xué)分會(huì)理事，中國(guó)化學(xué)與物理電源技術(shù)協(xié)會(huì)專家委員會(huì)委員，中國(guó)儲(chǔ)能與動(dòng)力電池及其材料專業(yè)委員會(huì)委員。致力于鋰離子電池、鈉離子電池、固態(tài)電池的應(yīng)用基礎(chǔ)研究，承擔(dān)國(guó)家自然科學(xué)基金聯(lián)合重點(diǎn)項(xiàng)目和面上項(xiàng)目、科技部國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃“新能源汽車”專項(xiàng)重點(diǎn)項(xiàng)目、廣東省科技廳產(chǎn)學(xué)研合作“新能源汽車”重大專項(xiàng)等項(xiàng)目20多項(xiàng)。在相關(guān)學(xué)術(shù)期刊發(fā)表學(xué)術(shù)論文150多篇，獲得授權(quán)中國(guó)發(fā)明專利27個(gè)，培養(yǎng)博士后和研究生30多人。
