中國儲能網(wǎng)訊：尋找與硅基CMOS工藝兼容的新型電子學材料是凝聚態(tài)物理及其應用研究領域的主要任務之一。石墨烯作為由碳原子構成的二維原子晶體因具有優(yōu)異的電學性質（特別是高載流子遷移率），有望與硅基CMOS工藝兼容成為制造新一代的高性能電子學器件的新型二維材料。近年來, 中科院物理所/北京凝聚態(tài)物理國家實驗室（籌）高鴻鈞研究組在高質量石墨烯研究方面取得了一系列突破性進展，他們提出了基于表面外延的石墨烯生長技術，在金屬表面獲得高質量、大面積、連續(xù)的單晶石墨烯[Chinese Physics 16,3151(2007); Adv. Mater. 21, 2777 (2009)]。他們還對石墨烯的控制生長、物理性質、性能調制進行了系列研究［Appl. Phys. Lett. 95, 093106(2009) ; 96,053109(2010); J. Am. Chem. Soc. 131, 14136(2009); Phys. Rev. Lett. 105, 219701 (2010); J. Phys.: Condens. Matter 22, 302001 (2010) (Cover Story)］。他們還首次提出了“原位非轉移”的硅插層技術，成功地將該“高質量”的石墨烯“直接”置于硅材料上[Appl. Phys. Lett. 100, 093101 (2012)(Cover story); 100, 083101 (2012) ; 102, 093106 (2013)]。這種‘石墨烯/硅’異質結構，使得石墨烯和當前的硅基CMOS工藝兼容成為可能。
與現(xiàn)有硅半導體工藝兼容的另一種二維原子晶體材料是硅烯(Silicene)，近年來受到了廣泛的關注。2007年，理論學者提出硅烯的概念并對其進行了模擬計算。最近的理論研究表明，硅烯具備與石墨烯類似的幾何結構和Dirac型電子結構，預測其也具有石墨烯中發(fā)現(xiàn)的新奇量子效應，例如量子自旋霍爾效應等。這些新奇物性的理論預言尚需實驗的證實。因此，實驗上如何制備硅烯二維原子晶體材料并對其物性進行測量顯得尤為重要。硅烯的制備是目前研究的關鍵和難點，不同于石墨烯可以從石墨塊體中解理出來，硅烯則難以從體硅中獲得，因為體材料中的硅原子是以sp3雜化的形式存在，這種硅與硅之間強的共價作用很難被破壞。因此，通過解理獲得硅烯不可能實現(xiàn)，尋求新的制備方法勢在必行。在固體表面外延生長硅烯是一種有效的制備方法。最近的報道表明，在Ag(111)表面外延生長可以獲得硅烯。除了在Ag(111)表面，在以硅片為基底的二硼化鋯薄膜上也能制備出硅烯。這兩項工作都觀察到了硅烯的一種(√3×√3)的重構。然而，對硅烯的研究還剛剛起步，它的可控生長及其應用迫切需要研究硅在其它基底上的組裝行為以及原子尺度上的本征物理性質。
基于石墨烯外延生長、可控制備及性能調控方面的研究基礎，最近，高鴻鈞研究組博士生孟蕾同學、王業(yè)亮副研究員和杜世萱研究員等，通過外延生長的方法在金屬Ir(111)表面成功制備出了硅烯。低能電子衍射和掃描隧道顯微鏡的表征結果顯示，它相對于金屬銥基底表現(xiàn)為一種(√7×√7)的超結構。第一性原理計算驗證了這種超結構模型是一層起伏的硅烯。重要的是，電子局域函數(shù)的計算結果顯示在Ir(111)表面外延生長的硅烯是一層Si-Si間以共價鍵相連的連續(xù)的二維薄膜。該研究成果提供了一種新的制備高質量硅烯的方法，是目前報道的能夠獲得硅烯的三種途徑之一，為觀察硅烯的新奇量子現(xiàn)象提供了可能。相關結果發(fā)表在Nano Letters 13, 685 (2013)上。文章發(fā)表后， Nature在其 “News in Focus’’中[Nature 495, 152(2013)]評述了在三種不同基底上制備硅烯的開創(chuàng)性工作，該文章是其所引的三篇參考文獻之一。
該項研究工作得到了國家自然科學基金，“973”項目和中國科學院的支持。
圖1. Ir(111)表面硅層結構的LEED圖像和相應的示意圖，表明LEED圖像顯示的是相對于基底Ir(111)的硅層(√7×√7)超結構。（a）虛線標示的六個衍射點來源于基底Ir(111)的六重對稱性。其他的衍射點來源于硅層結構。（b）在更低入射電子能量下得到的LEED圖像。（c）Ir(111)表面(√7×√7)超結構的理想LEED圖像，和（a）圖一致。每組衍射點由白色，紅色和藍色箭頭標示。（d）衍射點對應的實空間結構示意圖, 基底Ir(111)基矢為(a0,b0)，硅層(√7×√7)超結構基矢為(a1,b1)或(a2,b2)。
圖2. （a）Ir(111)表面生長的硅層(√7×√7)超結構的STM圖像（U = -1.45 V, I = 0.25 nA），超結構方向由黃色箭頭表示，基底Ir[1-10]方向由白色箭頭表示，兩個方向之間的夾角是41o。（b）硅層(√7×√7)超結構第二種取向的STM圖像（U = -1.5 V, I = 0.05 nA），方向由藍色箭頭表示。它和基底Ir[1-10]方向的夾角是19 o。（c）（b）圖中沿黑色直線所示的剖面線，顯示硅層超結構的周期約為0.72 nm，起伏約為0.6 ?。
圖3. （a）硅層結構的放大STM圖像。除了最亮的突起之外，還有另外兩個具有不同起伏對比度的區(qū)域，分別藍色和綠色三角表示。（b）模擬的STM圖像，顯示的特征和實驗結果一樣，用同樣的三角和六角表示。（c）在(√7×√7)銥的基底上生長的硅烯的弛豫原子模型，銥(√7×√7) 超格子剛好對應于硅烯的(√3×√3) 格子, 如平行四邊形所示。
圖4. （a）弛豫原子模型的整體電子局域化函數(shù)的頂視圖（ELF值0.6）顯示了硅烯的連續(xù)性。（b-d）不同位置硅原子對（橢圓形虛線）截面的電子局域化函數(shù)，顯示了在每對硅原子之間都存在共價相互作用。（e）硅原子和離它最近的銥原子之間的截面的電子局域化函數(shù)。ELF值在0.38附近，表明原子之間存在的是靜電的相互作用。
