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正極材料回收方法

作者:數(shù)字儲能網(wǎng)新聞中心 來源:電源技術(shù)雜志 發(fā)布時間:2023-11-07 瀏覽:次

中國儲能網(wǎng)訊:

【研究背景】

  隨著對鋰離子電池的需求不斷上升,如何高效環(huán)保的回收廢舊電池越加緊迫。傳統(tǒng)回收要使用大量的無機酸與H2O2將陰極浸出,雖然浸出效率高(>95%),但也會產(chǎn)生大量有害的副產(chǎn)物從而引發(fā)環(huán)境污染問題。同時浸出過程還會引入大量雜質(zhì),使分離和回收過程變得復(fù)雜。為避免在電池回收過程中引入額外的雜質(zhì),同時最大程度地減少對環(huán)境的污染,對使用有機酸和還原劑進行浸出進行了廣泛研究。但要將這些方法商業(yè)化仍然面臨一些挑戰(zhàn)。如低于100°C的反應(yīng)溫度延長了反應(yīng)時間;極不穩(wěn)定的H2O2增加了工藝的復(fù)雜性和危險性;缺乏高效的分離和沉淀方法在有機體系中回收金屬。

【內(nèi)容簡介】

  在本研究中,作者提出了一種高效、簡便、經(jīng)濟且環(huán)保的多元醇冶金方法,大幅簡化了分離和沉淀步驟。采用了綠色的有機檸檬酸和乙二醇(EG)來替代傳統(tǒng)的無機酸和水溶劑,能夠在浸出過程中選擇性地浸出陰極材料中有價值的金屬離子,隨后通過聚酯化反應(yīng)使金屬共沉淀。這一方法不僅避免了無機酸雜質(zhì)的引入,還顯著簡化了分離和共沉淀過程。乙二醇作為反應(yīng)介質(zhì)、還原劑和配體帶來以下優(yōu)點:(1) 賦予多元醇較高的沸點,使反應(yīng)能夠在較高溫度(160°C)下進行,從而促進浸出動力學(xué);(2)既是還原劑又是配位介質(zhì)。檸檬酸是一種常用且成本較低的螯合劑,顯著促進了正極材料的浸出。

【主要內(nèi)容】

  1. 雙功能溶液策略

圖1. 檸檬酸/乙二醇溶液中浸出和沉淀過程設(shè)計示意圖。

  檸檬酸(CA)溶于乙二醇(EG)獲得的溶液(CAEG)可同時作為浸出劑和共沉淀劑。這種創(chuàng)新方法提高了常用濕法冶金法的簡便性和靈活性,省去了繁瑣的分離和萃取步驟。以LCO 陰極作為研究對象探究反應(yīng)過程(圖 1)。在浸出過程中,檸檬酸充當(dāng)浸出劑,而乙二醇則充當(dāng)還原劑和溶劑。檸檬酸提供氫離子,將鋰離子從層狀結(jié)構(gòu)中釋放到溶劑中。隨著中間體的形成,檸檬酸可以進一步破壞 Co3+和 O2-之間的共價鍵,從而提取溶液中的鈷。乙二醇作為溶劑和還原劑,可以將高價的過渡金屬(Co3+)還原為較低價的形式(Co2+),從而顯著促進浸出過程。檸檬酸能夠有效地溶解陰極材料,而不與鋁箔、PVDF和碳發(fā)生反應(yīng)。收集到的浸出液在 160°C下發(fā)生金屬檸檬酸鹽和EG之間的聚酯化反應(yīng),最終生成了Co復(fù)合物。高溫有助于加速Co復(fù)合物的形成和生長。通過精確控制CA:EG的比例啟動沉淀過程,當(dāng)復(fù)合物的尺寸不斷增大,超過了其在溶液中的溶解度時,復(fù)合物就會沉淀,形成固體顆粒,此不需要引入額外的化學(xué)品。CAEG溶液的雙重功能極大地簡化和促進了回收過程。

圖2.(a)CAEG 溶液中混合的LiCoO2粉末、清澈的金屬浸出液、Co 沉淀的形成和收集的照片,以及(b)反應(yīng)過程中浸出液中 Co 和 Li 的浸出率。

  圖2展示了LCO粉末在CAEG溶液中的循環(huán)狀態(tài)。CAEG溶液與LCO材料進行充分混合后,經(jīng)過1-2小時的160°C下攪拌后,形成了粉紅色的透明溶液,表明LCO陰極材料已經(jīng)成功浸出,鈷已充分溶解在溶液中。通過ICP測量計算了整個過程中Co和Li在浸出液中的浸出效率(圖2b)。浸出液中Co的浸出效率呈上升和下降趨勢。1小時后,溶液中Li/Co的摩爾比為0.99,2小時后為0.98。這些結(jié)果證實,在1-2小時后,Co和Li可以很好地浸出并溶解在CAEG溶液中。過濾后的鋰和鈷浸出液可持續(xù)加熱并不斷攪拌,以啟動沉淀過程。隨著反應(yīng)的持續(xù)進行,浸出液中Co離子的浸出率逐漸下降。這些結(jié)果表明,Co幾乎完全自沉淀,而大部分Li離子仍然很好地溶解在溶液中。受益于具有雙重功能的CAEG綠色溶液,CAEG溶液既是浸出劑,又是Co浸出和沉淀的螯合劑。這種選擇性浸出過程避免了在系統(tǒng)中引入雜質(zhì),并大大方便了后續(xù)的分離和萃取。CAEG溶液可繼續(xù)用于沉淀過程,而無需添加任何額外的化學(xué)品。因此,整個過程只需CAEG溶液即可在一鍋系統(tǒng)中完成,既簡單又高效。

  2. 浸出過程

圖3. (a) CA:EG 比例和 (b) S/L 比例對鈷的浸出率的影響。

圖片

圖4. 各種浸出劑對陰極回收所要求的浸出條件。

  研究了CA:EG比例和LCO陰極粉末的固液比(S/L)對浸出效率的影響。CA的添加有助于浸出,當(dāng)CA:EG的摩爾比為1:5時,鈷的浸出效率達到100%(圖3a)。隨著S/L比的增加,浸出效率降低(圖3a)。LCO陰極的濃度影響了傳質(zhì)系數(shù),導(dǎo)致浸出效率下降。綜合考慮確定了CA:EG摩爾比為1:10和S/L比為15 g/L作為浸出過程的最佳參數(shù)。傳統(tǒng)的濕法冶金方法通常采用水溶液系統(tǒng),反應(yīng)溫度通常低于100°C,浸出過程需要0.5-5小時。深共晶溶劑(DES)作為陰極浸出的替代浸出劑通常需要更高的溫度(>100°C)和更長的處理時間(5-24小時)(圖4)。相比之下,本研究方法采用了較低比例的檸檬酸,僅需在160°C下反應(yīng)1小時浸出效率就超過了95%,可以與傳統(tǒng)的水溶液體系相媲美。

 3. 沉淀過程

圖5.(a)不同 CA:EG 比率樣品的沉淀開始時間;(b)反應(yīng)過程中 Co 的產(chǎn)率。

圖6. (a) (b) 3 小時和 (c) (d) 12 小時后收集的沉淀物的掃描電鏡圖像。

  盡管檸檬酸曾用于陰極浸出,但由于缺乏有效的沉淀過程,一直存在如何回收金屬的挑戰(zhàn)。作者充分利用CAEG系統(tǒng)的獨特性質(zhì),設(shè)計了一項實驗來進一步回收金屬。浸出結(jié)束后,反應(yīng)繼續(xù)在160°C的溫度下進行。高溫有助于CA和EG的協(xié)同作用,加速聚酯化反應(yīng)。當(dāng)絡(luò)合物網(wǎng)絡(luò)增長并超過絡(luò)合物的溶解度時,Co復(fù)合物就會發(fā)生沉淀,形成固體顆粒。影響Co復(fù)合物溶解度和引發(fā)沉淀的因素包括pH值、溫度、配體和金屬離子濃度。CA與金屬的比例起著重要作用。最佳的CA:EG比例為1:10,經(jīng)過3、5、8、10和12小時后,鈷的產(chǎn)率分別從15.5%、40.1%、67.7%、82.6%增加到96.4%(圖5b)。因此,在這種反應(yīng)條件下,Co幾乎可以完全沉淀。此外,沉淀物中Li/Co的摩爾比保持在0.1以下或0.1左右,表明沉淀物主要是Co復(fù)合物,而大部分Li離子溶解在溶液中。少量的鋰被包裹在Co復(fù)合物中并與之沉淀。生成沉淀的形態(tài)如圖6a-d所示。反應(yīng)3小時后,沉淀形成,顆粒大小均勻,約為5-10微米。

  圖7.(a)檸檬酸、乙二醇和沉淀12h的鈷復(fù)合物的傅立葉變換紅外光譜比較;(b)沉淀物和 CAEG 溶液頂層溶液的傅立葉變換紅外光譜;(c)沉淀鈷配合物的 XPS 全光譜;(d)高分辨率Co 2p光譜。(e) 沉淀鈷絡(luò)合物的熱重分析圖;(f) 鈷絡(luò)合物和分解鈷絡(luò)合物的 XRD 圖譜以及所獲粉末樣品圖。

  為了進一步探究生成沉淀的化學(xué)結(jié)構(gòu),使用紅外光譜測量比較了沉淀和頂層溶液。圖7a為沉淀12h 的Co復(fù)合物與CA、EG和CAEG溶液的紅外光譜。大部分檸檬酸用于在鈷絡(luò)合物中形成酯,并逐漸析出,導(dǎo)致在較長的反應(yīng)時間下收集的頂層溶液的酯峰強度逐漸降低。這一結(jié)果與之前的結(jié)果一致。通過XPS測量分析了沉淀的表面成分(圖7c、d),證實了Co、C和O元素的存在。高分辨率Co 2p光譜表明Co的氧化態(tài)為Co(II)與。熱重分析圖(圖7e)證明鈷絡(luò)合沉淀物含有一半以上的C和O。鈷絡(luò)合物的在450°C的空氣中燒結(jié)10小時后呈現(xiàn)黑色。XRD圖譜(圖7f)顯示了尖銳的峰值,這些峰值與Co3O4完全吻合,這表明所生成的d-Co復(fù)合物就是Co3O4。

  4. 多元醇冶金整體回收工藝

圖8.(a)廢陰極整體回收過程示意圖;(b)NMC622 陰極廢料的多元醇冶金回收過程照片;(c)NMC622 陰極廢料、分層鋁箔和分層 PVDF/ 炭黑薄膜的掃描電鏡圖和 EDX 光譜。

  回收工藝原理如圖8a所示,這一工藝的實驗?zāi)P鸵訪CO電極為例,當(dāng)然也適用于NMC陰極。使用NMC622陰極廢料驗證了多元醇冶金回收工藝(圖8b)浸出液分離出來后繼續(xù)加熱和攪拌,最后獲得了淺綠色的NMC622共沉淀。NMC 622廢料、鋁箔和PVDF/炭黑薄膜的掃描電鏡圖像和EDX光譜見圖8c。EDX圖譜證實,NMC 622陰極材料已從電極中完全浸出,PVDF/炭黑薄膜中只能觀察到C、F和O元素,而分層鋁箔中只能檢測到Al元素。分離出的鋁箔和PVDF/炭黑薄膜保持良好的形狀,可以收集起來繼續(xù)使用。但LFP正極無法使用這種方法,因為LFP正極具有橄欖石結(jié)構(gòu),鋰、鐵和磷酸根離子之間的離子鍵很強。

【結(jié)論】

  綜上所述,作者提出了一種新穎的多元醇冶金方法,借助CAEG綠色溶液實現(xiàn)高效的陰極材料回收。該方法充分利用了CAEG組合的獨特性能,通過使用雙重功能的綠色溶液,成功避免了雜質(zhì)引入,并在不影響效率的前提下,顯著簡化和便捷后續(xù)的分離和沉淀過程。CAEG綠色雙功能溶液既作為浸出劑,又作為沉淀劑。在特定條件下,即CA:EG摩爾比為1:10和S/L比為15 g/L時,鈷和鋰的浸出效率分別達到99.55%和97.65%,其中超過96%的鈷能夠直接通過沉淀回收。這一方法不僅適用于LCO陰極材料,還適用于NMC陰極材料。使用的檸檬酸和乙二醇均為綠色化學(xué)品,而且通過在回收過程中利用綠色雙重功能溶液,實現(xiàn)了一鍋式的順序浸出、分離和共沉淀,無需復(fù)雜的分離和回收步驟,因此該方法既環(huán)保又高效,相對于現(xiàn)有替代方法更具操作可行性。


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